周光敏/丘陵AFM：親鋰設(shè)計+3D打印，實現(xiàn)50C倍率的鋰金屬電池

來源：頂刊收割機
第一作者：Shuyan Ni，Jinzhi Sheng
通訊作者：周光敏，丘陵  通訊單位：清華大學(xué)深圳國際研究生院

鋰金屬是下一代高能量密度可充電電池負極的終極選擇而備受關(guān)注。然而，不可控的枝晶生長、死鋰的形成以及鋰金屬負極的大體積變化會導(dǎo)致嚴重的安全隱患，例如短路、起火甚至爆炸。引入鋰宿主材料可能是緩解上述問題的優(yōu)異策略，氧化石墨烯（GO）薄膜具有優(yōu)異的親鋰性，這對于在合成過程中實現(xiàn)均勻的熔融鋰注入和電池循環(huán)中的低鋰成核勢壘至關(guān)重要。然而，用作鋰宿主的全致密GO薄膜存在許多問題。金屬鋰傾向于在電極的上表面沉積和剝離，且沉積的鋰金屬會阻礙電解液的進入和離子傳輸，導(dǎo)致枝晶生長、SEI破裂和內(nèi)部電極表面的損失。值得關(guān)注的是，電極中不那么曲折的離子傳輸路徑會在電解液中產(chǎn)生低的鋰離子濃度梯度和均勻的電極電流密度。

成果介紹
鑒于此，清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏副教授和丘陵副教授等人采用連續(xù)離心鑄造法制備了大面積氧化石墨烯（GO）作為鋰金屬的宿主，然后使用3D打印模板通過簡單的沖壓方法在其中制造對齊的微通道。GO基體有效地調(diào)節(jié)了鋰的沉積/剝離行為，而對齊的通道均勻地分布了鋰離子通量并提供了短的鋰離子擴散路徑。同時，Li/多孔GO復(fù)合材料具有柔韌性，其可控厚度為50至150μm，對應(yīng)的容量為9.881至27.601 mAh cm-2。

結(jié)果表明，所制備的負極在循環(huán)100小時后具有30 mV的低過電位，≈3538 mAh g-1的高容量（理論容量的91.4%），以及匹配LiFePO4正極在高達50 C的倍率下展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能。此外，多孔GO/Li電極還與其他正極配對并用于軟包電池，表明其適用于各種高能電池系統(tǒng)。

相關(guān)論文以“Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在Adv. Funct. Mater.。

研究亮點
1. 耦合親鋰和結(jié)構(gòu)設(shè)計，得到的電極具有柔韌性，可以多次折疊和展開，厚度可控。GO中排列的通道能夠均勻分布鋰離子通量，提供更短的擴散路徑；

2. 復(fù)合負極具有低于30 mV的低過電位和超過400小時的長壽命。組裝了與 LiFePO4正極匹配的電池，在20 C的高倍率下具有93 mAh g-1的容量和超過600 次的長循環(huán)壽命；
3. 與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極配對時，其容量為117.9 mAh g-1，并在150個循環(huán)后保持穩(wěn)定；

圖文解析

圖1. GO致密薄膜的制備及表征

圖2. GO/Li電極的鋰沉積/剝離過程

圖3. 循環(huán)過程中的極化測試

圖4. 循環(huán)前后的形貌和阻抗演變

圖5. 全電池測試

Shuyan Ni, Jinzhi Sheng, Chang Zhang, Xin Wu, Chuang Yang, Songfeng Pei, Runhua Gao, Wei Liu, Ling Qiu,*Guangmin Zhou*，Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries，2022，https://doi.org/10.1002/adfm.202200682