周光敏/丘陵AFM：親鋰設(shè)計(jì)+3D打印，實(shí)現(xiàn)50C倍率的鋰金屬電池

來(lái)源：頂刊收割機(jī)
第一作者：Shuyan Ni，Jinzhi Sheng
通訊作者：周光敏，丘陵  通訊單位：清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院

鋰金屬是下一代高能量密度可充電電池負(fù)極的終極選擇而備受關(guān)注。然而，不可控的枝晶生長(zhǎng)、死鋰的形成以及鋰金屬負(fù)極的大體積變化會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的安全隱患，例如短路、起火甚至爆炸。引入鋰宿主材料可能是緩解上述問(wèn)題的優(yōu)異策略，氧化石墨烯（GO）薄膜具有優(yōu)異的親鋰性，這對(duì)于在合成過(guò)程中實(shí)現(xiàn)均勻的熔融鋰注入和電池循環(huán)中的低鋰成核勢(shì)壘至關(guān)重要。然而，用作鋰宿主的全致密GO薄膜存在許多問(wèn)題。金屬鋰傾向于在電極的上表面沉積和剝離，且沉積的鋰金屬會(huì)阻礙電解液的進(jìn)入和離子傳輸，導(dǎo)致枝晶生長(zhǎng)、SEI破裂和內(nèi)部電極表面的損失。值得關(guān)注的是，電極中不那么曲折的離子傳輸路徑會(huì)在電解液中產(chǎn)生低的鋰離子濃度梯度和均勻的電極電流密度。

成果介紹
鑒于此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周光敏副教授和丘陵副教授等人采用連續(xù)離心鑄造法制備了大面積氧化石墨烯（GO）作為鋰金屬的宿主，然后使用3D打印模板通過(guò)簡(jiǎn)單的沖壓方法在其中制造對(duì)齊的微通道。GO基體有效地調(diào)節(jié)了鋰的沉積/剝離行為，而對(duì)齊的通道均勻地分布了鋰離子通量并提供了短的鋰離子擴(kuò)散路徑。同時(shí)，Li/多孔GO復(fù)合材料具有柔韌性，其可控厚度為50至150μm，對(duì)應(yīng)的容量為9.881至27.601 mAh cm-2。

結(jié)果表明，所制備的負(fù)極在循環(huán)100小時(shí)后具有30 mV的低過(guò)電位，≈3538 mAh g-1的高容量（理論容量的91.4%），以及匹配LiFePO4正極在高達(dá)50 C的倍率下展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能。此外，多孔GO/Li電極還與其他正極配對(duì)并用于軟包電池，表明其適用于各種高能電池系統(tǒng)。

相關(guān)論文以“Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在Adv. Funct. Mater.。

研究亮點(diǎn)
1. 耦合親鋰和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，得到的電極具有柔韌性，可以多次折疊和展開(kāi)，厚度可控。GO中排列的通道能夠均勻分布鋰離子通量，提供更短的擴(kuò)散路徑；

2. 復(fù)合負(fù)極具有低于30 mV的低過(guò)電位和超過(guò)400小時(shí)的長(zhǎng)壽命。組裝了與 LiFePO4正極匹配的電池，在20 C的高倍率下具有93 mAh g-1的容量和超過(guò)600 次的長(zhǎng)循環(huán)壽命；
3. 與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極配對(duì)時(shí)，其容量為117.9 mAh g-1，并在150個(gè)循環(huán)后保持穩(wěn)定；

圖文解析

圖1. GO致密薄膜的制備及表征

圖2. GO/Li電極的鋰沉積/剝離過(guò)程

圖3. 循環(huán)過(guò)程中的極化測(cè)試

圖4. 循環(huán)前后的形貌和阻抗演變

圖5. 全電池測(cè)試

Shuyan Ni, Jinzhi Sheng, Chang Zhang, Xin Wu, Chuang Yang, Songfeng Pei, Runhua Gao, Wei Liu, Ling Qiu,*Guangmin Zhou*，Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries，2022，https://doi.org/10.1002/adfm.202200682