激光粉末床聚變?cè)霾闹圃爝^(guò)程的原位時(shí)間分辨X射線(xiàn)成像和衍射儀

來(lái)源：長(zhǎng)三角G60激光聯(lián)盟

導(dǎo)讀：本文基于X射線(xiàn)的激光粉末床聚變（LPBF）增材制造過(guò)程的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量為模型驗(yàn)證和改進(jìn)過(guò)程理解提供了獨(dú)特的數(shù)據(jù)。
摘要

基于X射線(xiàn)的激光粉末床聚變（LPBF）增材制造過(guò)程的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量為模型驗(yàn)證和改進(jìn)過(guò)程理解提供了獨(dú)特的數(shù)據(jù)。同步加速器X射線(xiàn)成像和衍射提供了高分辨率、體敏感的信息，具有足夠的采樣率，以探測(cè)熔池動(dòng)力學(xué)以及相和微觀(guān)結(jié)構(gòu)演變。在這里，我們描述了一個(gè)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的LPBF試驗(yàn)臺(tái)，其設(shè)計(jì)用于在LPBF操作期間在同步輻射X射線(xiàn)源進(jìn)行衍射和成像實(shí)驗(yàn)。我們還展示了使用Ti-6Al-4V（一種廣泛使用的航空航天合金）作為模型系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。還討論了這些測(cè)量對(duì)模型驗(yàn)證和過(guò)程改進(jìn)的效用。

介紹
激光粉末床熔化（LPBF），也稱(chēng)為選擇性激光熔化或激光束熔化，是一種快速發(fā)展的增材制造技術(shù)，與傳統(tǒng)制造技術(shù)相比，該技術(shù)提供了顯著的設(shè)計(jì)靈活性，能夠以最小的附加成本生產(chǎn)高度復(fù)雜的零件，從而實(shí)現(xiàn)低批量生產(chǎn)。在LPBF工藝中，高功率連續(xù)波（CW）激光選擇性地掃描薄金屬粉末層，產(chǎn)生一個(gè)熔池，熔池快速凝固，形成一個(gè)二維固體層，粘附在基底或其下方的零件上。在形成每一個(gè)實(shí)心、圖案化的層后，零件被降低，新的粉末層被鋪在零件上。然后重復(fù)該過(guò)程，以逐層方式構(gòu)建完全三維的零件。與鍛造或鑄造材料相比，該工藝與更成熟的制造技術(shù)（如鑄造和鍛造）之間的顯著差異導(dǎo)致使用LPBF制造的零件具有不同的機(jī)械性能。

Ti6Al4V的熱處理已經(jīng)得到了廣泛的研究。其中，已經(jīng)嘗試模擬動(dòng)力學(xué)和相形態(tài)，在高溫下測(cè)量α分?jǐn)?shù)并創(chuàng)建CCT圖。然而，起始材料始終處于軋機(jī)退火狀態(tài)（即具有等軸α晶粒）或先前經(jīng)歷了一定程度的變形。軋機(jī)退火是在嚴(yán)重變形的Ti6Al4V上進(jìn)行的，其中α板的破碎導(dǎo)致α相的再結(jié)晶。這導(dǎo)致了等軸的微觀(guān)結(jié)構(gòu)和機(jī)械性能的小幅普遍改善。

（a）SLM材料在850°C下冷卻2小時(shí)后，然后進(jìn)行爐子冷卻的EBSD取向圖。（b） SLM材料在1020°C下半小時(shí)后，然后在730°C下2小時(shí)并風(fēng)冷。對(duì)比由α相的不同取向提供，而β相則以α相之間的薄層形式存在。請(qǐng)注意不同的比例。兩個(gè)圖像的生成方向均為垂直。

機(jī)械性能在很大程度上取決于最高熱處理溫度。隨著最高溫度的升高，σyUTS下降，斷裂應(yīng)變上升，因?yàn)榧?xì)α'針轉(zhuǎn)變?yōu)楦�粗的α和β混合物�？傮w最佳結(jié)果是在850°C下2小時(shí)后獲得的，然后是爐子冷卻，或在940°C下1小時(shí)，在650°C下空氣冷卻和回火2小時(shí)，然后是空氣冷卻。所有性能的結(jié)果都遠(yuǎn)高于ASTM鍛造標(biāo)準(zhǔn)（ASTM F1472）和鑄造Ti6Al4V標(biāo)準(zhǔn)（ASTM F1108）。初始微觀(guān)結(jié)構(gòu)的重要性怎么強(qiáng)調(diào)都不為過(guò)。由于馬氏體非常精細(xì)，與等軸或嚴(yán)重變形的微觀(guān)結(jié)構(gòu)的處理相比，動(dòng)力學(xué)完全不同。因此，標(biāo)準(zhǔn)熱處理的應(yīng)用表明這些處理不會(huì)產(chǎn)生通�；蝾A(yù)期的結(jié)果。由于特定的工藝條件和特定的微觀(guān)結(jié)構(gòu)，SLM生產(chǎn)的零件需要與散裝合金零件區(qū)別對(duì)待。

通過(guò)識(shí)別優(yōu)化的激光掃描參數(shù)以最小化缺陷形成或產(chǎn)生所需的微觀(guān)結(jié)構(gòu)，從原位實(shí)驗(yàn)中收集的信息與現(xiàn)場(chǎng)零件檢查相結(jié)合，可以為工藝模型提供信息，減少工藝開(kāi)發(fā)時(shí)間和成本，并提高零件質(zhì)量。

在1020°C下（a）2小時(shí)后與（b）在1040°C下20小時(shí)后，爐子冷卻后α菌落尺寸較小的圖示。α階段是淺的，β是黑暗的。箭頭表示晶界α。

與LPBF相關(guān)的許多快速凝固現(xiàn)象與焊接中出現(xiàn)的現(xiàn)象非常相似。Elmer及其同事在焊接過(guò)程中進(jìn)行了大量的X射線(xiàn)衍射實(shí)驗(yàn)，并量化了Ti合金和不銹鋼的凝固動(dòng)力學(xué)和冷卻過(guò)程中的固態(tài)相變。Yonemura等人還使用時(shí)間分辨同步輻射X射線(xiàn)衍射來(lái)研究不銹鋼焊接過(guò)程中的凝固動(dòng)力學(xué)。雖然這項(xiàng)現(xiàn)有工作為理解LPBF中的凝固和相變提供了重要背景，但與焊接相關(guān)的時(shí)間尺度比LPBF的動(dòng)力學(xué)要長(zhǎng)得多。100ms的時(shí)間分辨率足以解決Ti-6Al-4V（Ti-64）焊接的衍射實(shí)驗(yàn)中的冷卻動(dòng)力學(xué)，而LPBF中的冷卻預(yù)計(jì)在幾毫秒的時(shí)間尺度上發(fā)生。因此，需要更高的采樣率來(lái)完全闡明LPBF中激光材料相互作用的動(dòng)力學(xué)。在本文中，我們報(bào)告了一種激光熔化系統(tǒng)，該系統(tǒng)設(shè)計(jì)和制造用于模擬商用機(jī)器的LPBF條件，同時(shí)還可容納儀器，以實(shí)現(xiàn)高時(shí)間和空間分辨率的原位X射線(xiàn)探針。我們還報(bào)告了在斯坦福同步輻射光源（SSRL）使用該儀器進(jìn)行的初步X射線(xiàn)成像和衍射實(shí)驗(yàn)。

儀表設(shè)計(jì)

圖1總結(jié)了LPBF期間用于原位X射線(xiàn)成像和衍射的實(shí)驗(yàn)方法。LPBF是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程，其細(xì)節(jié)不完全可重復(fù)，粉末和熔體動(dòng)力學(xué)的隨機(jī)性質(zhì)不允許連續(xù)實(shí)驗(yàn)的精確拼接。因此，需要連續(xù)收集單個(gè)事件的數(shù)據(jù)，以深入了解流程。這排除了大多數(shù)平均方法，并且最終的時(shí)間分辨率受到X射線(xiàn)源亮度的限制。

圖1實(shí)驗(yàn)幾何形狀的示意圖。（a）成像設(shè)置示意圖。一個(gè)大的、未聚焦的多色X射線(xiàn)束垂直于加工激光束照射到樣品上，透射的信號(hào)從X射線(xiàn)（紫色）轉(zhuǎn)換為可見(jiàn)光（藍(lán)色）。可見(jiàn)光由成像光學(xué)器件收集并由高速CMOS相機(jī)記錄。（b）衍射設(shè)置示意圖。在該設(shè)置中，單色聚焦X射線(xiàn)束以與成像設(shè)置相似的幾何結(jié)構(gòu)撞擊樣品，衍射X射線(xiàn)由位于樣品后面的混合光子計(jì)數(shù)檢測(cè)器直接檢測(cè)。

圖2顯示了LPBF系統(tǒng)的詳細(xì)設(shè)計(jì)和照片。系統(tǒng)設(shè)計(jì)模擬了典型LPBF構(gòu)建中存在的條件，同時(shí)仍允許足夠的X射線(xiàn)透射以高采樣率探測(cè)熔池內(nèi)和周?chē)�的區(qū)域。單模1070nm、500W連續(xù)波（CW）光纖激光器（IPG Photonics，Oxford，MA，USA，YLR-500-WC-Y14）直接耦合到3軸檢流計(jì)掃描鏡系統(tǒng)（Nutfield Technology，Hudson，NH，USA，3XB 3軸掃描頭）。掃描頭將工藝激光聚焦到襯底表面上，并引導(dǎo)激光穿過(guò)襯底，以形成LPBF工藝所需的移動(dòng)熔池。

圖2 LPBF室設(shè)計(jì)細(xì)節(jié)。

樣品基底和支架如圖3所示。樣品設(shè)計(jì)必須滿(mǎn)足兩個(gè)相互競(jìng)爭(zhēng)的約束條件：樣品必須足夠薄，以允許足夠的X射線(xiàn)透射，從而在透射幾何結(jié)構(gòu)中成像和衍射時(shí)產(chǎn)生足夠的信噪比，同時(shí)樣品必須足夠厚，以合理模擬真實(shí)LPBF環(huán)境中的熱邊界條件。滿(mǎn)足這兩個(gè)要求的合適的折衷幾何形狀是夾在兩個(gè)1mm厚玻璃碳窗之間的薄基板。為了研究熱邊界條件對(duì)這些實(shí)驗(yàn)中出現(xiàn)的溫度分布的影響，我們使用了熱擴(kuò)散長(zhǎng)度的分析估計(jì)以及更全面的熱傳輸有限元計(jì)算。

圖3樣品保持器設(shè)計(jì)。（a）在成像模式下，用大型多色X射線(xiàn)束照射大部分軌道，對(duì)樣品架幾何圖形進(jìn)行CAD渲染。（b）衍射模式下樣品架的類(lèi)似CAD渲染，具有較小的單色X射線(xiàn)束點(diǎn)，以限制采樣體積并提取位置特定信息。（c）和（d）具有玻璃碳窗和基材但沒(méi)有粉末的樣品架照片。（e）在去除粉末之前，從上方觀(guān)察樣品夾持器中典型單個(gè)焊縫軌跡的現(xiàn)場(chǎng)圖像。玻璃碳窗的邊緣用橙色虛線(xiàn)突出顯示。

比較了兩種系統(tǒng)：一種是基材支撐在兩個(gè)玻璃碳窗口之間的情況，如本文所述的實(shí)驗(yàn)，另一種是兩個(gè)窗口由Ti-64組成，以模擬大塊LPBF情況。這兩種情況都使用ε=0.6的輻射邊界條件。模型的幾何結(jié)構(gòu)如圖4（a）所示。激光光斑的測(cè)量強(qiáng)度如圖4（b）所示。

元素Ti的溫度相關(guān)蒸汽壓和蒸發(fā)熱值被用作Ti-64合金值的近似值。它忽略了熔池中的Marangoni流動(dòng)，因此無(wú)法準(zhǔn)確計(jì)算熔池內(nèi)的熱梯度，但這不會(huì)影響遠(yuǎn)離熔池的固體冷卻的準(zhǔn)確性。圖4（c）顯示了激光位置處Ti-64襯底內(nèi)的二維熱分布。兩種情況下的比較熱分布見(jiàn)圖4（d）和4（e）。兩種情況下的熱分布之間的差異小得可以忽略不計(jì)，因此我們得出結(jié)論，對(duì)于裸板情況，玻碳窗的熱邊界條件基本上不會(huì)影響這些條件下的熔池動(dòng)力學(xué)。通過(guò)金屬板的熱傳導(dǎo)比通過(guò)粉末層的傳導(dǎo)至少大1個(gè)數(shù)量級(jí)；因此在粉末情況下，通過(guò)板的傳導(dǎo)也應(yīng)占主導(dǎo)地位。使用衍射對(duì)冷卻期間的晶格動(dòng)力學(xué)進(jìn)行的任何分析都必須包括徹底的建模，以了解熱邊界條件對(duì)測(cè)量衍射圖案的影響。

圖4熱邊界條件對(duì)薄襯底中熱傳輸?shù)挠绊憽?/div>

粉末床熔融（PBF）包括利用激光或電子束能量源的過(guò)程。這兩種技術(shù)在操作上本質(zhì)上是相似的，在平臺(tái)降低并重復(fù)循環(huán)之前，在構(gòu)建平臺(tái)上反復(fù)鋪上一層松散的粉末，然后將其熔化并與前一層融合。不同的能源需要不同的操作環(huán)境。對(duì)于激光系統(tǒng)，需要惰性氣氛，通常是氮?dú)饣驓鍤狻ｋ娮邮�過(guò)程需要近真空，因?yàn)殡娮拥钠骄�自由程非常短，另一個(gè)好處是沒(méi)有氧氣引起氧化。在熔化過(guò)程中，氦氣分壓在大約 10×10-2mbar 并針對(duì)構(gòu)建區(qū)域，以增強(qiáng)組件的傳熱和冷卻。

（a）顯示光電二極管和相機(jī)排列的示意圖，以及（b）顯示Berumen等人實(shí)現(xiàn)的不同強(qiáng)度值的相機(jī)系統(tǒng)輸出的示例（右）。

X射線(xiàn)成像

在SSRL射束線(xiàn)2-2上進(jìn)行了X射線(xiàn)成像實(shí)驗(yàn)。該射束線(xiàn)上可用的X射線(xiàn)由臨界能量為7.4keV的1.25 T彎曲磁體產(chǎn)生。圖5（a）顯示了該彎曲磁體產(chǎn)生的計(jì)算X射線(xiàn)光譜。將6.35mm厚的鋁板用作樣品上游的X射線(xiàn)過(guò)濾器，以去除低能X射線(xiàn)，并保護(hù)檢測(cè)系統(tǒng)免受彎曲磁體源的完全發(fā)射的損壞。使用該過(guò)濾的X射線(xiàn)光譜進(jìn)行原位成像實(shí)驗(yàn)，以最大化高能X射線(xiàn)通量。

圖5是典型熔池區(qū)域的X射線(xiàn)成像。

使用高速成像裝置記錄通過(guò)樣品和室的X射線(xiàn)。透射的X射線(xiàn)首先擊中了直接位于腔室出口Be窗口后面的摻Tl的NaI閃爍體晶體，該晶體將X射線(xiàn)光子轉(zhuǎn)換為可見(jiàn)光。

蒸汽凹陷深度和形狀很難用表面敏感光學(xué)技術(shù)測(cè)量，但由于蒸汽凹陷中存在的固體/液體Ti-64和Ar氣體之間的顯著密度對(duì)比。此外，垂直于激光束及其路徑的2D投影的透視圖對(duì)于測(cè)量凹陷深度和形狀非常有用。因此，這些測(cè)量值對(duì)于模型驗(yàn)證具有很高的價(jià)值。

按重疊深度遞減順序預(yù)測(cè)樣品的μSXCT重建。

上圖給出了每個(gè)樣品頂部1.5 mm的三維（3D）斷層掃描重建的投影，按熔池重疊深度排序。應(yīng)該注意的是，在 3D 投影中查看孔隙率會(huì)夸大樣品內(nèi)孔隙的體積分?jǐn)?shù)�？紫栋葱螒B(tài)分割和著色。由于其缺陷種群明顯較大，因此由單個(gè)孔隙著色。雖然形態(tài)不是確定缺陷形成機(jī)制的決定性指標(biāo)，但可以合理地假設(shè)高度球形的孔很可能是由凝固過(guò)程中捕獲的不溶性氣泡形成的，而大部分不規(guī)則的孔很可能缺乏熔合缺陷。在本實(shí)驗(yàn)中，各向異性值0.5用作“球形”孔的最大截止值。

X射線(xiàn)衍射

圖6顯示了從500μm厚的Ti-64襯底上采集的典型衍射數(shù)據(jù)～60μm厚粉末層。以1kHz的采樣率收集數(shù)據(jù)，并將激光設(shè)置為400W的功率，掃描速度為576mm/s。X射線(xiàn)束與束中心對(duì)齊，如圖6（a）所示，基板頂部以下25μm。在這種幾何結(jié)構(gòu)中，整個(gè)采樣體積在基底內(nèi)，粉末層的貢獻(xiàn)最小。圖6（b）顯示了在1kHz下收集的1500個(gè)衍射圖案的總和，相當(dāng)于1.5秒的收集。圖6（c）顯示了激光熔化前在1kHz下收集的二維衍射圖案。圖6（d）顯示了在1kHz下收集的積分一維衍射圖案的時(shí)間序列。激光熔化前后收集的衍射圖顯示了三個(gè)α-Ti峰的峰形狀和位置的差異，表明宏觀(guān)和微觀(guān)應(yīng)變狀態(tài)發(fā)生了變化。這些對(duì)冷卻過(guò)程中快速晶體變化的觀(guān)察，為L(zhǎng)PBF制造材料的獨(dú)特微觀(guān)結(jié)構(gòu)特征提供了見(jiàn)解。

圖6 在SSRL光束線(xiàn)10-2處收集的衍射圖案。

結(jié)論
我們報(bào)告了實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的LPBF儀器的設(shè)計(jì)和實(shí)施，該儀器經(jīng)過(guò)優(yōu)化，可在同步輻射源上進(jìn)行原位X射線(xiàn)實(shí)驗(yàn)，同時(shí)提供代表全尺寸LPBF機(jī)器的環(huán)境。在SSRL進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了4 kHz成像數(shù)據(jù)，有效像素大小為1.1μm，并從50 × 100μm區(qū)域產(chǎn)生了1 kHz衍射數(shù)據(jù)。對(duì)數(shù)據(jù)的初步檢查揭示了 Ti-64 中孔隙形成、熔體凹陷動(dòng)力學(xué)、溫度依賴(lài)性晶格動(dòng)力學(xué)以及冷卻時(shí)的β-Ti–α-Ti 相變。檢測(cè)方案和樣品架的持續(xù)升級(jí)將實(shí)現(xiàn)多層實(shí)驗(yàn)，更快的樣品制備以獲得更高的通量，并改善信噪比以提高最大可實(shí)現(xiàn)的采樣率。未來(lái)的實(shí)驗(yàn)將包括與光學(xué)過(guò)程監(jiān)測(cè)器的集成，以促進(jìn)亞表面缺陷形成與表面敏感光學(xué)檢測(cè)方法之間的相關(guān)性。這種相關(guān)性將通過(guò)LPBF期間的在線(xiàn)過(guò)程監(jiān)控直接洞察缺陷檢測(cè)，這對(duì)于LPBF零件的鑒定和認(rèn)證是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。

來(lái)源：An instrument for in situ time-resolved X-ray imaging and diffraction of laser powder bed fusion additive manufacturing processes, Review of Scientific Instruments, doi.org/10.1063/1.5017236

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